褐煤的等溫干燥特性及其脫水動力學研究論文
由于經(jīng)濟的快速穩(wěn)定發(fā)展，我國能源需求趨勢逐年增長，從而導致優(yōu)質(zhì)煤資源大量消耗，以至于難以滿足能源安全和環(huán)境保護的要求，因此如何對資源儲量相對豐富的低階煤(尤其是褐煤)進行清潔利用無疑成為能源和化工領域的研究重點。但褐煤中高水分含量(2500-6000)是其大規(guī)模加工利用的最大難題，因此要實現(xiàn)對褐煤的高效轉(zhuǎn)化首先必須對其進行脫水提質(zhì)處理。褐煤是一種類似膠質(zhì)體的毛細多孔性物質(zhì)，水分存在于其多樣的孔結(jié)構(gòu)中，而其豐富的親水性含氧官能團也以氫鍵的形式與水分結(jié)合，隨孔結(jié)構(gòu)及含氧官能團的不同，褐煤與水之間的結(jié)合力有所區(qū)別，從而使得脫除不同賦存形態(tài)的水所需能量不同。國內(nèi)外諸多學者為探索褐煤干燥特性進行了研究，如印尼褐煤煤粉、馬來西亞褐煤顆粒、寧夏褐煤顆粒及錫盟褐煤的干燥動力學等口習。在熱風干燥過程中褐煤干燥受擴散機理控制，有效水分擴散系數(shù)隨溫度升高、相對濕度及樣品質(zhì)量的減小而增大比。也有學者利用體積平均法對褐煤干燥建立了單顆粒及干燥理論模型。利用掃描電鏡檢測發(fā)現(xiàn)錫盟褐煤經(jīng)干燥后表而會出現(xiàn)斷裂、粉化等現(xiàn)象叫，而蒙東褐煤孔體積在熱壓作用下略有減小，但其受壓力的影響不如比表而積受壓力的影響明顯。目前，對煤低溫干燥中水分脫除行為與其結(jié)構(gòu)變化間的關(guān)聯(lián)尚無明確了解，筆者擬通過兩種不同升溫方式的等溫薄層干燥對褐煤進行干燥脫水研究，并進行相應的動力學計算和擬合分析，由于低溫干燥條件下褐煤內(nèi)部的官能團不會發(fā)生明顯改變，故主要表征了干燥過程中的物理結(jié)構(gòu)變化，即比表而積和孔結(jié)構(gòu)的變化情況，旨在分析干燥過程中煤中水分的變遷行為，為褐煤脫水提質(zhì)干燥工藝的設計提供一定的理論參考。
1實驗部分
1.1煤樣的選擇
選取一種內(nèi)蒙古褐煤為實驗用樣，煤樣的.工業(yè)分析與元素分析。為避免煤樣在制備過程中的氧化，將其在氮氣保護下進行破碎、研磨、篩分，選取粒徑為0. 18-0. 25 mm的煤粒作為實驗用樣。
1. 2儀器及方法
干燥實驗采用美國的MB45水分快速測定儀，其加熱方式為鹵素加熱，速度為紅外水分測定儀的兩倍，在干燥過程中能夠持續(xù)測量樣品重量并在電腦上顯示結(jié)果。每次取樣約59，采用兩種升溫方式進行褐煤干燥，方法a是樣品直接快速升溫到指定溫度(60, 80, 100, 120 0C)進行樣品的恒溫干燥;方法b是將樣品在50℃恒溫20 min，隨后快速升溫到指定溫度，然后進行恒溫干燥實驗。當1 min內(nèi)質(zhì)量減少小于1 mg時被認為達到干燥平衡，干燥實驗在持續(xù)穩(wěn)定的氮氣流(400 mImin)保護下進行。
不同干燥程度煤樣的孔結(jié)構(gòu)特性及其比表面積采用北京精微高博科學技術(shù)有限公司的J W-BK122 W靜態(tài)氮吸附儀進行測定，為保證所得數(shù)據(jù)的可靠性和基準一致性，測定前需將煤樣在 60℃下加熱270 min進行預處理。
2實驗結(jié)果與討論之褐煤干燥過程中孔結(jié)構(gòu)及比表面積的變化
為了探究兩種干燥方式對煤孔結(jié)構(gòu)造成的影響，用低溫氮吸附法對不同溫度條件下干燥所得煤樣的孔結(jié)構(gòu)和比表面積的變化情況進行表征。
顯示了依照方法a干燥所得煤樣的孔體積V隨溫度升高而增大，100℃時達到最大值，繼續(xù)升溫至120℃有所降低，其平均孔徑在60℃和80℃干燥時變化不大，100℃時升高，而在120℃時又有所降低，這應該是由于低溫下，褐煤干燥主要脫除外水而騰空了部分大孔隙，導致其孔體積增大，而隨溫度升高，褐煤的類膠質(zhì)體特性導致其失去內(nèi)在水分時體積發(fā)生收縮造成的。另外，褐煤內(nèi)部的孔徑范圍主要是大中孔，平均孔徑的變化程度較大程度上取決于大孔的變化，如前所述，低溫干燥時煤樣主要脫除外水，致使在大孔范圍內(nèi)，較大孔先均勻塌陷成較小的孔，但表現(xiàn)為平均孔徑變化不明顯，當120℃干燥時內(nèi)水的脫除引發(fā)強度更大的收縮，大孔部分塌陷至中孔，故平均孔徑有減小的趨勢。方法b制得樣品的平均孔徑均小于方法a制得的樣品，其在80℃時最大、100℃時最小，而孔體積則明顯大于方法a干燥制得的煤樣，且隨溫度升高呈逐漸增大的趨勢，這可能是由于在恒溫干燥過程中，經(jīng)過50℃干燥預處理后的煤樣其孔結(jié)構(gòu)的破壞程度大于直接干燥所得煤樣。
兩種方法下煤樣干燥過程中，比表面積均是隨溫度升高而略有增大，而方法b制得樣品的數(shù)值相對較大，低階煤的表而積主要由中孔決定�？梢赃@樣理解，溫度升高，煤樣的干燥程度加深，導致大孔坍塌成為中孔，中孔比例略有增多，從而使得比表面積增大。方法a的最可幾孔徑隨干燥溫度升高呈現(xiàn)略增的趨勢，預處理煤樣方法b制得樣品的最可幾孔徑隨溫度升高而略有減小。因此，不同的升溫方式對煤樣干燥過程的物理結(jié)構(gòu)變化具有顯著影響。
2.1褐煤等溫干燥特性
引入無量綱水分比進行褐煤干燥特性的考察，定義為某時刻待除去的水與初始水含量之比。這是因為其表示的干燥曲線與濕物料的初始水含量無關(guān)，為干燥實驗數(shù)據(jù)的分析提供方便。
3結(jié)論
褐煤薄層干燥脫水過程可以用升速干燥階段和降速干燥段來描述。隨溫度升高，干燥速率增大，但升溫方式不同，對干燥速率的影響各不相同。脫水過程中，溫度升高，干燥煤樣的孔體積呈先增大后減小，比表面略有增大，平均孔徑的變化較能反應大孔的變化情況。先經(jīng)50℃預處理，然后進行恒溫干燥的方法對褐煤孔結(jié)構(gòu)的破壞相對顯著。修正的Henderson and Pabi模型能較好地用于實驗所用褐煤等溫薄層干燥過程的描述，采用Arrheniu方程計算所得褐煤脫水的平均表觀活化能約為25 kJ /mol，脫除吸附水的活化能約為31 kJ/mol。
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